Perey sinh năm 1909 tại Villemomble, Pháp, gần Paris nơi tọa lạc Viện Radium của Curie. Bà là con gái út của Emile Louis Perey và Anne Jeanne Ruissel. Mặc dù bà hi vọng học Y dược, nhưng sau khi cha bà mất đã đẩy gia đình bà vào rất nhiều khó khăn về tài chính. Bà đã đi phỏng vấn xin làm việc với Marie Curie lúc 19 tuổi, và đã được nhận vào làm.[3] Bà theo học tại trường học Sư phạm kỹ thuật nữ, với bằng tốp nghiệp quốc gia về hóa học vào năm 1929.[4].